Em 1965, grava "Um Grande Amor", sendo o primeiro LP em português. Tornou-se apresentador do programa "Excelsior a Go Go" na antiga TV Excelsior (Canal 9), atual Rede TV, em São Paulo ao lado do comunicador Luiz Aguiar; apresentava músicas dos Vips, Os Incríveis, Trini Lopez, Cidinha Campos, entre tantos outros.
A partir de 1966, com o lançamento de "Devo Tudo à Você", começou a desvincular sua imagem de cantor exclusivo de canções italianas. Nessa época alguns dos maiores sucessos foram "Vivendo sem Você" e "O Homem Triste". Fez filmes para o cinema na época e ao estilo da Jovem Guarda, protagonizando "Jerry, a Grande Parada" (com Neyde Aparecida e Os Pequenos Cantores da Guanabara), "Em Busca do Tesouro" e "Essa Gatinha é Minha" (com Pery Ribeiro e Anik Malvil).
Entre 1967 e 1968, já na antiga TV Tupi, (canal 4), atual SBT em São Paulo, passou a apresentar "A Grande Parada", ao lado de grandes artistas, como Neyde Aparecida, Zélia Hoffmann, Betty Faria e Marilia Pera. Era um musical ao vivo que apresentava grande nomes da música popular brasileira.
Em 1969 ganhou o título de Cidadão Carioca.

Jerry Adriani foi o responsável pela ida de Raul Seixas para o Rio de Janeiro, amigos que eram desde a época que Raul possuía uma banda em Salvador, chamada "Raulzito e Os Panteras". Entre 1969 e 1971, antes de iniciar a carreira solo, Raul Seixas foi produtor de Jerry Adriani.
São de autoria de Raul as músicas que fizeram sucesso na vóz de Jerry: "Tudo que é Bom Dura Pouco", "Tarde Demais" e "Doce, Doce Amor".
Na década de 1970, fez shows na Venezuela, Peru, Estados Unidos, México, Canadá e outros paises.
Em 1975, participou de um musical no Hotel Nacional, denominado "Brazillian Folles", dirigido por Caribe Rocha, ficando um ano e meio em cartaz.

Em 1994, a convite de Cecil Thiré, participou da novela 74.5 uma onda no ar, produzida pela TV Plus e exibida pela rede Manchete, exibida também em Portugal com grande sucesso.
Em 1998, gravou o CD "Forza Sempre", com músicas de Renato Russo, do Legião Urbana, seu discípulo vocal, vertidas para o italiano.